ビュフォンは、1749年から1778年までに36巻が刊行され、ビュフォン没後にラセペードによって8巻が追加された『一般と個別の博物誌Histoire naturelle, generale et particuliere』の著者としても著名である。これはベストセラーとなり、博物学や科学思想の発展に影響を及ばした。
『博物誌』の中の1778年に刊行された『自然の諸時期Les Epoques la Nature』の巻では、太陽系の起源について考察し、ビュフォンは惑星は、太陽に彗星が衝突して形成されたという説を述べた。また地球の年齢を鉄の冷却率から75,000年だと推定した。これは、17世紀のアイルランドの司教ジェームズ・アッシャーが、聖書の記述をもとに天地創造までの時間を計算して求めた、地球の起源が紀元前4004年に始まるという説を否定するものであった。ノアの洪水伝説があったことも否定したが、自らが無神論者であることは否定した。