在他擔任經濟新聞記者時，他逐漸發現他在學生生涯中學習的古典經濟學理論和他所接觸的價格及真實世界市場有許多不一致之處。在1867年門格爾開始研究政治經濟學，並在1871年寫下了他的鉅作—《國民經濟學原理》（Grundsätze der Volkswirtschaftslehre）一書，他也因此成了奧地利經濟學派的創始人。當時《國民經濟學原理》一書並沒有獲得太大重視，但這一書後來也促成了新古典主義經濟學派的革命。
在安頓好他的教授職位後，他開始重新提出並辯護他在1871年《國民經濟學原理》一書中的理論，並在1883年出版了Investigations into the Method of the Social Sciences with Special Reference to Economics（Untersuchungen über die Methode der Socialwissenschaften und der politischen Oekonomie insbesondere）一書。這本書引起了激烈的爭論，也是從這個時候，德國的經濟歷史學派的成員開始嘲笑門格爾和他的學生為「奧地利經濟學派」，以強調他們脫離了主流的德國經濟學思想。在1884年門格爾出版了一本名為《德国经济学历史决定论的错误》The Errors of Historicism in German Economics以回應批評，這本書又引起了兩個經濟學派之間對於經濟學的方法論的辯論。在這段時期裡門格爾開始吸引許多志同道合的學生，逐漸開展了奧地利經濟學派的獨立理論，包括了歐根·博姆-巴維克、路德維希·馮·米塞斯、弗里德里克·馮·維塞爾等人。
在1880年代後期門格爾被指派領導奧地利的金融制度改革。在接下來十年裡他寫下了大量有關金融制度的文章，包括了资本理论（The Theory of Capital (1888)）和货币理论（Money (1892)）兩書，最後促成了邊際主義的货币政策大革命。
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