Μετά τον θάνατό τουΠάπα Ευγένιου Α΄, στις 2 ή 3 Ιουνίου του 657, ο Βιταλιανός εξελέγη σαν διάδοχος τουκαι χειροτονήθηκε και ενθρονίστηκε στις 30 Ιουλίου του ίδιου έτους[1].
Όπως καιο προκάτοχός του, ο Βιταλιανός προσπάθησε να αποκαταστήσει τις σχέσεις μετην Κωνσταντινούπολη κάνοντας φιλικά ανοίγματα στον βυζαντινό αυτοκράτορα Κώνστα Β' (641-668) και προετοιμάζοντας τον δρόμο γιατην επίλυση του ζητήματος τουΜονοθελητισμού. Έστειλε επιστολές γνωστοποιώντας τις προθέσεις τουστον αυτοκράτορα καιτονΠατριάρχη Πέτρο της Κωνσταντινούπολης, ο οποίος είχε προσχωρήσει στον Μονοθελητισμό. Ο αυτοκράτορας επικύρωσε τα προνόμια της Ρωμαιοκαθολικής Εκκλησίαςκαι έστειλε στη Ρώμη ένα ευαγγέλιο με χρυσό κάλυμμα και διακοσμημένο με πολύτιμους λίθους σαν ένδειξη καλής θέλησης[1].
Ο Πατριάρχης Πέτρος απάντησε επίσης, ανκαιη απάντησή του ήταν κάπως επιφυλακτική ως προς τον Μονοθελητισμό, τον οποίο υποστήριζε. Στην επιστολή του, έδινε την εντύπωση ότι συμφωνούσε απόλυτα μετον Πάπα, του οποίου η επιστολή προς τον Πέτρο εξέθετε αναλυτικά την Καθολική Πίστη. Έτσι παρότι η σχέση μεταξύ των δύο εκκλησιών αποκαταστάθηκε, παρέμεινε όμως άλυτο το θέμα του Μονοθελητισμού. Το όνομα του Βιταλιανού συμπεριλήφθηκε σταδίπτυχα της Ανατολικής Εκκλησίας, αποτελώντας το μοναδικό όνομα Πάπα που καταχωρήθηκε σε αυτά την περίοδο από το 630 μέχρι το 681[2].
Η συμπερίληψη του Βαλεριανού στα δίπτυχα θεωρήθηκε τόσο πολύ διαλλακτική ώστε να άγγιζε τα όρια της αίρεσης, ωστόσο η κατηγορία αυτή αποδείχθηκε αβάσιμη[3].
Ο Βιταλιανός έδειξε αμοιβαιότητα προς τον Κώνστα, όταν αυτός επισκέφτηκε τη Ρώμη το 663 και παρέμεινε σε αυτή για δώδεκα ημέρες στα πλαίσια της εκστρατείας του ενάντια στους Λομβαρδούς. Στις 5 Ιουλίου ο Πάπας και μέλη του κλήρου, συναντήθηκαν μετον αυτοκράτορα καιτον συνόδευσαν στηΒασιλική του Αγίου Πέτρου, όπου ο αυτοκράτορας τους έδωσε δώρα. Την επόμενη Κυριακή, ο αυτοκράτορας επισκέφτηκε και πάλι τον ναό, προσέφερε ένα χρυσοποίκιλτο πάλλιο, και παρακολούθησε τηθεία λειτουργία προεξάρχοντος του Πάπα. Ο αυτοκράτορας δείπνησε μετον Πάπα το επόμενο Σάββατο, παρακολούθησε και πάλι την κυριακάτικη λειτουργία στον Άγιο Πέτρο καιμετη λήξη της αναχώρησε μετην άδεια του Πάπα. Κατά την αναχώρησή τουο Κώνστας πήρε μαζί του μεγάλο αριθμό χάλκινων έργων τέχνης, συμπεριλαμβανομένων και χάλκινων πλακιδίων από την οροφή τουΠανθέου, τα οποία είχαν αφιερωθεί στη χριστιανική λατρεία[1].
Ο Κώνστας εγκαταστάθηκε μετέπειτα στηΣικελία, όπου καταπίεζε τον πληθυσμό και δολοφονήθηκε στις Συρακούσες το 668. Ο Βιταλιανός υποστήριξε τονγιοτου Κώνστα Κωνσταντίνο Δ' ενάντια σε κάποιον σφετεριστή καιτον βοήθησε να ανέλθει στον θρόνο. Καθώς ο Κωνσταντίνος δεν είχε καμία πρόθεση να διατηρήσει το διάταγμα του πατέρα του υπέρ του Μονοθελητισμού, ο Βιταλιανός χρησιμοποίησε τη διάθεσή του αυτή προκειμένου να πάρει μία σκληρότερη θέση απέναντι στον Μονοθελητισμό καινα κατορθώσει ο αυτοκράτορας να προσχωρήσει την ορθοδοξία. Η τελευταία του απόπειρα ωστόσο δε στέφθηκε με επιτυχία. Ο μονοθελητιστής Πατριάρχης Θεόδωρος αφαίρεσε το όνομα του Βιταλιανού από τα δίπτυχα. Ο Βιταλιανός συμπεριλήφθηκε ξανά σε αυτά μετά τηνΈκτη Οικουμενική Σύνοδο, η οποία αποκήρυξε τον Μονοθελητισμό[1].
Ο Πάπας Βιταλιανός βελτίωσε τις σχέσεις της Ρώμης μετηνΑγγλική εκκλησία, όπου οιΑγγλοσάξονεςκαιοι Βρετανοί ιερείς βρίσκονταν σε αντιπαράθεση για διάφορα εκκλησιαστικά ζητήματα. Στη σύνοδο του Στρινεσάλχ, ο βασιλιάς Όσβι της Νορθούμπερλαντ αποδέχτηκε τις ρωμαϊκές πρακτικές όσον αφορά τον εορτασμό τουΠάσχακαιτηνκουρά. Από κοινού μετον βασιλιά Έγκμπερτ τουΚεντ, έστειλε τον ιερέα Ουίγκαρντ στη Ρώμη, γιανα χειροτονηθεί αρχιεπίσκοπος μετά τον θάνατο τουαρχιεπισκόπου του Καντέρμπερι Ντόισντέντιτ το 664, αλλά ο υποψήφιος διάδοχος πέθανε στη Ρώμη από πανώλη[2].
Ο Βιταλιανός έγραψε στον βασιλιά υποσχόμενος ότι θαβρει έναν κατάλληλο επίσκοπο γιατην Αγγλία το συντομότερο δυνατόν. Επέλεξε τον Αδριανό, ηγούμενο ενός ναπολιτάνικου μοναστηριού, αλλά ο τελευταίος θεώρησε τον εαυτό του ανάξιο γιατη θέση. Πρότεινε ωστόσο έναν ιδιαίτερα μορφωμένο μοναχό, τονΘεόδωρο της Ταρσού, ο οποίος γνώριζε τόσο ταλατινικά, όσο καιταελληνικά. Εκλέχτηκε αρχιεπίσκοπος του Καντέρμπερι και χειροτονήθηκε στις 26 Μαρτίουτου668. Συνοδευόμενος από τον ηγούμενο Αδριανό, πήγε στην Αγγλία, όπου και έγινε αποδεκτός ως επικεφαλής της Αγγλικανικής Εκκλησίας[2].
Η αρχιεπισκοπή της Ραβέννα αναφερόταν κατευθείαν στη Ρώμη. Ο αρχιεπίσκοπος της Ραβέννα, Μαύρος (648-71), προσπάθησε να δώσει τέλος στην εξάρτηση αυτή, κάνοντας την αρχιεπισκοπή του αυτοκέφαλη. Όταν ο Πάπας Βιταλιανός τον κάλεσε να αιτιολογήσει τις θεολογικές του απόψεις, αρνήθηκε να υπακούσει και διακήρυξε την ανεξαρτησία του από τη Ρώμη. Ο Πάπας τον αφόρισε, αλλά ο Μαύρος δεν υποχώρησε και έφτασε να αφορίσει ο ίδιος τον Πάπα[1].
Ο αυτοκράτορας Κώνστας Β' τάχθηκε στο πλευρό του αρχιεπισκόπου και εξέδωσε ένα διάταγμα, μετο οποίο απάλλασσε την επισκοπή της Ραβέννα από την πατριαρχική εποπτεία της Ρώμης, και διέτασσε ότι η τελευταία θα έπρεπε να παραλαμβάνει ταπάλλια από τον αυτοκράτορα. Ο διάδοχος του Μαύρου, Ρεπαράτος, ενθρονίστηκε το 671. Η ανεξαρτησία της αρχιεπισκοπής της Ραβέννα έληξε την περίοδο της παποσύνης τουΠάπα Λέοντα Β΄ (682-683), οπότε ο αυτοκράτορας Κωνσταντίνος απέσυρε το διάταγμα του πατέρα τουκαι επικύρωσε τα αρχέγονα δικαιώματα της Αγίας Έδρας στην αρχιεπισκοπή της Ραβέννα[1].
Ο Βιταλιανός ενίσχυσε την εξουσία του ως υπέρτατος ποντίφικας επί της Ανατολικής Εκκλησίας. Ο ηγούμενος της Λάπα Ιωάννης καθαιρέθηκε από μία Σύνοδο, στην οποία προήδρευε ο μητροπολίτης Παύλος. Ο Ιωάννης διαμαρτυρήθηκε στον Πάπα, καιγι' αυτό φυλακίστηκε από τον Παύλο. Κατόρθωσε ωστόσο να δραπετεύσει και κατέφυγε στη Ρώμη, όπου ο Βιταλιανός διεξήγαγε σύνοδο τον Δεκέμβριο του 667 προκειμένου να διερευνήσει το ζήτημα. Ο Ιωάννης αποδείχθηκε αθώος καιο Βιταλιανός έγραψε στον Παύλο ζητώντας τουνα επιστρέψει στον Ιωάννη την επισκοπή τουκαιτα μοναστήρια, τα οποία είχαν άδικα αφαιρεθεί από αυτόν. Την ίδια περίοδο του ζήτησε να καθαιρέσει δύο διακόνους που παντρεύτηκαν μετά τη χειροτονία τους[2].
Η εισαγωγή της οργανικής μουσικής θεωρείται παραδοσιακά ότι πραγματοποιήθηκε την περίοδο της παποσύνης του Βιταλιανού.
Ο Βιταλιανός θεωρείται αυστηρός θεσπιστής των κανόνων της εκκλησίας και υπέρμαχος της πειθαρχίας. Πέθανε στις 27 Ιανουαρίουτου672, οπότε και εορτάζεται η μνήμη του από τη Ρωμαιοκαθολική Εκκλησία.[3]